摘要:共振非弹性散射(RIXS)是一种研究分子、材料的电子结构的X射线光谱技术,其对光源、光谱仪都有着极为苛刻的要求。掌握先进RIXS光谱仪设计思想、使用方法、性能等对未来研究均具备极其重大意义。通过探究其设计思想,从光程函数理论方式出发并计算变间距光栅参数,逐一分析各像差项对最终成像结果影响;开发可见激光的非接触式测量方式测量电机编码与光谱仪部件角度关系,并验证该方式的有效性;在同步辐射实验站直接用同步辐射X射线,对光谱仪成像分辨率进行标定,掌握光谱仪工作性能;最终将SHAD-OW模拟数据与实际探测数据来进行对比,表明光谱仪安装调试满足设计及实验要求。

  共振非弹性散射(RIXS)是研究物质电子结构的强有力诊断技术,其物理机制包括同时电子吸收和光子发射,相较于一次光子过程的X射线光电子能谱分析(XPS)和X射线吸收光谱(XAS)等诊断技术,能提供更多的信息[1]。与此同时,受限于二次光子过程所产生的极小信号,其对光源品质、光谱仪的能谱分辨率及传输效率,也有着非常苛刻的要求。所以,在未来的第四代光源———X射线自由电子激光(XFEL)中,RIXS将成为谱学研究的重点之一[2];相应地,这也对高性能的RIXS光谱仪研究提出了需求[3]。浦项加速器实验室-X射线自由电子激光(PAL-XFEL)使用由Berkeley原始设计,由ATLAS改良并生产的qRIXS光谱仪。此型光谱仪现今只有美国直线加速器相干光源(LCLS)及浦项加速器实验室(韩国PAL)使用,且因其依旧处于开发完善阶段,供应商并未提供相应的操作手册。故而,依据供应商提供的工作原理来探索其设计思路,从而掌握同类型光栅光谱仪(高能量分辨率,高传输效率)设计理念,将是组装及使用此光谱仪进行科学实验的必经之路,同时也是未来依据实验需求、对其进行相应改进的前提条件,更是为未来国内XFEL实验站独立开展先进RIXS光谱仪设计的必备条件。本文从光谱仪工作原理出发,对光谱仪性能进行数值模拟,针对安装中所面临的光学元件倾角无法直接测量的困难,开发了非接触式测量方法,设计人工微纳结构作为样品,在同步辐射光源实验室对光谱仪性能进行标定,证明其安装及调试性能满足设计要求。

  光谱仪结构如图1所示。光谱仪设计要求全光谱(200~1200eV)能量分辨率高于3000,且有较高的传输

  作者简介:安然(1989—),男,博士研究生,从事四代光源光束线及诊断技术相关研究;。通信作者:****1962—),男,研究员,从事光电子学研究;。

  效率。其光学结构类似于SX700型光栅光谱仪,使用一面凹面镜及一面平面变线距光栅为主要光学元

  RIXS光谱仪共安装7部步进电机,分别控制凹面镜、变间距平面光栅的倾斜角、探测器的空间倾斜角、探测器相对光栅的距离(控制聚焦)和上下左右共计4方向狭缝位置,并使用开源的EPICS程序于中控室进行远程控制,以满足未来使用XFEL光源的实验安全要求(射线辐射防护要求)。

  Fig3Detectedenergyfordifferentarmangle差是主要影响光谱仪分辨率的重要因素,长期图3探测器处于不同角度,所对应的光子能量探测范围来使用的平面等间距光栅并不能起到消除像差的作用,往往需要增加辅助光学元件。而引入其他的光学原件不仅增加了系统的复杂度,提高装配和控制难度,对工作于软X射线频率(PAL,XFEL为200~1200eV)更会降低传输效率。由于RIXS实验所探测的非弹性散射信号强度弱,且与入射光子能量差较小,不仅需要较高的能量分辨率,也要求光谱仪具备较高的传输效率。故而,该光谱仪采用变间距平面光栅作为消除像差的光学元件[6]。

  现阶段使用的光栅像差分析理论主要有:光程函数分析[7]、波前像差分析和解析点列图分析[8]。而基于费马定理的光程函数分析方法,相对比较容易得到简洁的解析式。根据费马定理,光由物点至像点的光程为极值(极大、极小或恒定值) ,只需要建立从物点至像点的光程函数,并使其一阶变分为零,则可求得各像差解析表达式。

  如图4所示,A为光源点,O点为光栅中心点,X轴为光栅法线方向,Z轴为光栅刻线方向。定义环面光栅子午面半径为ρ,弧矢半径为r,光栅系数d,即可定义现阶段主流的光栅面型:平面光栅(ρ=r=0) 、凹面光栅(ρ=r) 、圆柱光栅(ρ=0) 。对于椭圆面型光栅,需要另外引入焦点C及D。

  凹面光栅的像差分析理论,首先由Beulter于20世纪40年代提出,而后Namioka,Noda提供了完整的光程函数分析理论[9] 。平面变间距光栅则是凹面光栅的特殊形式,其面型参数ρ=r=0,光栅系数d可由多项式d(w)=d0 (1+b2w+b3w2+b4w3+…)拟合。其中d0为光栅中心位置系数,w为垂直于光栅表面的刻线距离。对于大多数使用变间距光栅的情况,仅需要考虑3阶近似即可满足消除主要像差。

  光程为关于点P的函数,而P是光栅上任意一点,则坐标ξ仅与光栅面型有关,可以写作关于坐标ω,l的函数[10,11]

  式中:aij为光栅面型系数。平面变间距光栅为环形光栅的特殊形式, aij=0,ξ=0。

  每一项Fijk对应一种像差。 由A点至B点成像需要满足费马定理,光程为极值———光程函数F的一阶变分为零

  光学元件安装必须在超净室内完成,并特别注意严格遵守设计几何关系(如图5所示) 。主要考虑两方面:两光学元件相对空间位置关系;光学元件与xyz轴(坐标系参照SHADOW习惯确定,于图5标注[12] )夹角关系。其中,两光学元件z轴距离及元件与x轴夹角对最终光谱仪成像分辨率影响较大。

  实验使用Zeiss精度三坐标测量器标定空间几何关系、确保光学元件表面与坐标轴平行度。 图5所示圆点即为测量过程所取样本点,各光学表面各取4个对称点,从而可以得到两光学元件相对z轴坐标差、各元件沿xy轴平行度等信息。

  光谱仪工作时,依照原始设计需使用电机将凹面镜及平面光栅分别转动至2°及2. 5°。而电机为直线所示) ,需要将其编码为所对应光学元件的倾斜角度量。 LCLS的软X实验站采用了逐次使用三坐标测量器标定倾斜角的方式,分别标定了凹面镜与光栅控制电机编码与光学元件倾角的关系。

  为避免多次测量接触光学元件表面对光学镀膜损坏,同时也是为未来光束线调试期间众多光学元件的标定需求,一种非接触式测量方式成为迫切的需求。

  因此我们开发了以可见激光为光源,通过测量直接掠过光学元件表面、掠入射光学元件表面后反射光斑在一定距离处D的间距Δs,从而计算光学元件实际倾斜角α的方法。

  其基本原理如图7所示,此方法可广泛应用于掠入射光学系统的角度校正,仅要求光学元件自身几何曲率较小,且具有整齐的边缘以提高测量精度。

  而另一重要电机编码———探测器摆臂角度控制,则可由数字水平仪于光谱仪外表面处多点多组数据测出。

  光谱仪的成像效果模拟使用SHADOW程序完成。 SHADOW是一种常用的光线追迹软件,自开发之日起,就被广泛应用于同步辐射实验室的光束线设计工作中,特别是针对软X射线能量范围内所大量使用的反射镜、光栅等光学结构,且可设置任意光学元件加工和安装误差对整系统的成像分辨率最终影响,有很强的模拟验证能力[13] 。在光束线站,特别是单色仪及光谱仪的设计时,可以直观得到各像差对成像性能的影响,也能分析并计算出光谱分辨率,是一种非常强大的仿真工具。 同时,也是结合调试结果,从而分析设备安装误差的一种辅助手段。

  首先定义光源属性(光源尺寸、发散角等) ,之后依照光路以此确定所经过光学元件表面属性(元件性质、入射角、出射角等) ,从而得到最终成像平面的光斑分布。

  同步辐射光源具有高单色性、波长可调节等特点,非常适合用于高能量分辨率光谱仪的性能测试及标定工作。在XFEL完成调试之前,使用PLS,II的8A2光束线先期进行了成像实验,验证其分辨率是否满足设计要求。实验装置设置如图8所示,同步辐射光垂直入射样品表面,经人工狭缝透过的X射线进入光谱仪,最终通过探测器记录信号。

  入射光光子能量(波长)可由XPS(X射线光电子激发谱)测量Au 4f峰来标定。设定光谱仪主要控制电机编码(凹面镜、光栅、摆臂) ,使探测器上出现经光栅衍射后的一级光,逐步调节入射光光子能量(波长) ,并同时记录探测器图像。探测器所探测光斑尺寸,与光源本身及光学元件引入像差之和相关,故而在标定光谱仪分辨率的试验中,可使用尽量小的人工入射狭缝。

  制备如图9所示样品。空白区为使用阳离子蚀刻Au覆盖层,可分别得到两枚样品。第一枚可当作人工入射狭缝使用,第二枚可作为Co的透射实验样品使用。

  依据光栅方程项F100可以根据已知入射光波长λ、中心光栅常数d0 ,入射角α计算衍射角β。

  之后根据光谱仪使用对应的光子能量范围E1~E2 ,使散焦像差项在对应的波长范围内接近0(一般取光谱仪最优工作区间) ,即变间距光栅对光源点A发出的相应波长的光可自聚焦衍射像点B,对应方程F200 (E1 )=F200 (E2)=0,可求解系数b2 ;依次选定希望优化的波长,求解F300=0,F400=0,得到彗差及球差消除时对应的系数b3及b4 [14] 。

  由图10(a)可知,当仅考虑消除散焦项时,光斑带宽主要由光栅像差项贡献;由图10(b)可知,考虑消除散焦及彗形像差时,光斑带宽得到极大改善,相较于光源尺寸引入像差,光栅引入像差很小;由图10(c)可知,考虑消除散焦、彗形像差以及球差之后,光斑带宽几乎完全由光源贡献。控制入射狭缝纵向宽度,可以控制由光源大小引入的像差。

  三坐标测量标定结果及相应分析如表2所示。从表2分析知,qRIXS光谱仪光学腔内凹面镜及平面变间距光栅,横向及纵向倾斜角均在2′以内,相对高度(z坐标)为7 mm,两光学元件静态安装精度达到设计要求。

  对图11中测量数据,进行一阶线性拟合,可得到各部件控制电机编码与实际工作状态(与水平面倾角)的关系

  对光谱仪而言,光谱分辨率定义为:当波长分别为λ,λ+dλ的两束光同时入射光谱仪,其衍射光谱线能够满足瑞利判据,dλ为其在λ波长处的能量分辨率。从SHADOW模拟与实验中,一般假设谱线满足高斯分布,以其衍射光斑的FWHM(半高全宽)作为分辨条件。

  如图12(a)~(c)所示(200)500,600 eV光子能量附近,不同能量所对应光斑于探测器位置与SHADOW 模拟结果吻合,即光谱仪运行设置与设计相同(不能能量探测范围如图3所示) 。 由图12(d)所示此RIXS光谱仪在设计光谱范围内随光子能量增加(波长减小)能量分辨率减小,且能量分辨率始终高于3000。光谱仪安装及调试达到设计要求,可以作为标准实验设备安装于XFEL软X射线安 然等:共振非弹性散射光谱仪设计原理及性能测试

  本文通过探究RIXS光谱仪设计思想,从LPF理论方式分析并计算变间距光栅参数,并逐一分析各像差项对最终成像结果的影响;针对安装及调试工作中所需要的控制电机编码与光谱仪部件实际角度的关系,开发了使用可见激光的非接触式测量方式,并验证了该方式的有效性;在XFEL调试出光前,于同步辐射实验站直接使用同步辐射X射线,对光谱仪成像分辨率进行标定,掌握光谱仪性能;最终将SHADOW模拟数据与实际探测数据作对比,表明光谱仪安装调试满足设计及实验要求。光栅效率可由其他方式给出[15,16] 。

  光谱仪完成初次调试后,将最终安装于PAL,XFEL软X射线第三实验终端站,承担未来XFEL的RIXS 研究[17] 。调试实验中,所使用的同步辐射X射线源的相干性低于未来的XFEL源,能预见其最终能量分辨率将会有所提高。 同时,在其他的实验中,光谱仪可用于XES(X射线发射谱)/XAS探测,为其他实验提供诊断依据。